Phonon spectra and vibrational heat capacity of quasi-one-dimensional structures formed by rare gas atoms on the surface of carbon nanotube bundles

Abstract

The features of phonon spectra and their effect on the vibrational heat capacity of linear chains of inert gas atoms adsorbed onto a substrate, which is the surface of nanotubes bound to a nanobundle. The influence of the substrate results both in a shift of the lower limit of the chain spectrum from zero, and in mechanical stress in the chain (its extension or compression) also. It is shown that in the case of a compressed chain, the non-central interaction between atoms is negative (repulsive), it results in a shift of the lower boundary of the spectrum of transverse vibrations to low frequencies and to a shortening of the part of the specific heat temperature dependence in which this dependence is close to exponential. Heterogeneity of the nanobundle structure can cause a change in the distances between atoms of the chain. It is shown both and analytically and numerically, that as a result of it, discrete levels with frequencies both above and below the quasi-continuous spectrum band can appear in the phonon spectrum of the chain. The discrete levels with frequencies below the quasi-continuous spectrum band lead to a further shortening of the temperature interval at which the temperature dependence of the specific heat is close to the exponential one.

Вивчено особливості фононних спектрів, а також їх вплив на коливальну теплоємність лінійних ланцюжків атомів інертних газів, які адсорбовані на підкладку, що є поверхнею пов'язаних в нанобандл нанотрубок. Вплив підкладки призводить як до зміщення нижньої межі спектра ланцюжка від нуля, так і до виникнення механічної напруги в ланцюжку (його розтягування або стиснення). Показано, що у випадку стислого ланцюжка нецентральна взаємодія між атомами від’ємна (носить характер відштовхування), що призводить до зміщення нижньої межі спектра поперечних коливань в область низьких частот і до зменшення довжини ділянки на температурній залежності теплоємності, на якому ця залежність близька до експоненційної. Дефекти структури нанобандла можуть зумовити зміну відстаней між атомами ланцюжка. Як аналітично, так і чисельно показано, що внаслідок цього у фононному спектрі ланцюжка можуть виникнути дискретні рівні з частотами, які розташовані як вище, так і нижче смуги квазібезперервного спектра. Дискретні рівні з частотами нижче смуги квазібезперервного спектра призводять до подальшого скорочення температурного інтервалу, на якому температурна залежність теплоємності близька до експоненційної.

Изучены особенности фононных спектров, а также их влияние на колебательную теплоемкость линейных цепочек атомов инертных газов, адсорбированных на подложку, представляющую собой поверхность связанных в нанобандл нанотрубок. Влияние подложки приводит как к смещению нижней границы спектра цепочки от нуля, так и к возникновению механического напряжения в цепочке (ее растяжению или сжатию). Показано, что в случае сжатой цепочки нецентральное взаимодействие между атомами отрицательно (носит характер отталкивания), что приводит к смещению нижней границы спектра поперечных колебаний в область низких частот и к уменьшению длины участка на температурной зависимости теплоемкости, на котором эта зависимость близка к экспоненциальной. Неоднородность структуры нанобандла может обусловить изменение расстояний между атомами цепочки. Как аналитически, так и численно показано, что при этом в фононном спектре цепочки могут возникнуть дискретные уровни с частотами, лежащими как выше, так и ниже полосы квазинепрерывного спектра. Дискретные уровни с частотами ниже полосы квазинепрерывного спектра приводят к дальнейшему сокращению температурного интервала, на котором температурная зависимость теплоемкости близка к экспоненциальной.