Simultaneous thermodynamic and dynamical characterisation using in situ calorimetry with neutron spectroscopy

Abstract

Both Differential Scanning Calorimetry (DSC) and Quasi-elastic Neutron Scattering (QENS) are powerful analytical tools actively used in studies of phase transitions in complex solid and liquid systems. DSC is typically used to map phase transition temperatures and identify sample states, and QENS provides information on the molecular scale dynamical motions, such as molecular self-diffusion or glassy dynamics, associated with such transitions. Both techniques provide highly valuable complementary information about the sample and in many cases it would be advantageous to measure in parallel with a view to linking the two observables. The biggest challenge is that the cell design which differs greatly between the two methods. Here we present a first attempt at designing a cryogenic system which will allow the simultaneous measurement of calorimetric transitions and QENS measurements, as tested on the neutron spectrometer IRIS at ISIS neutron scattering facility. The system temperature range is from 10 K to 300 K. We present and discuss the initial design of the system, preliminary test results, current challenges and limitations, and future directions.

Диференційна скануюча калориметрія (DSC) та квазіпружне розсіяння нейтронів (QENS) — потужні аналітичні інструменти, які активно використовуються при вивченні фазових переходів у складних твердих і рідких системах. DSC зазвичай використовується для знаходження температур фазового переходу та ідентифікації станів зразка, а QENS надає інформацію про пов'язану з фазовими переходами динаміку явищ молекулярного масштабу таких, як молекулярна самодифузія або склування. Обидва методи надають можливість отримання дуже цінної взаємодоповнюючої інформації про зразок, і в багатьох випадках доцільно паралельно виконувати вимірювання з метою об'єднання двох спостережень загальним трактуванням. Суттєвою проблемою є вибір конструкції комірки, вимоги до якої для цих двох методів різні. У цій роботі ми представляємо першу спробу створення кріогенної системи, що дозволяє одночасно проводити калориметричні вимірювання та вимірювання QENS, а потім зіставляти результати обох спостережень. Дослідження виконано на нейтронному спектрометрі IRIS та установці розсіювання нейтронів ISIS, робочий діапазон температур системи складає від 10 до 300 К. У роботі наведено та обговорено вихідну конструкцію системи, попередні результати випробувань, поточні проблеми та недоліки, а також перспективи застосування.

Дифференциальная сканирующая калориметрия (DSC) и квазиупругое рассеяние нейтронов (QENS) являются мощными аналитическими инструментами, активно используемыми при изучении фазовых переходов в сложных твердых и жидких системах. DSC обычно используется для нахождения температур фазового перехода и идентификации состояний образца, а QENS предоставляет информацию о связанной с фазовыми переходами динамике явлений молекулярного масштаба таких, как молекулярная самодиффузия или стеклование. Оба метода дают возможность получения очень ценной взаимодополняющей информации об образце, и вомногих случаях целесообразно параллельно выполнять измерения с целью объединения двух наблюдений общей трактовкой. Существенной проблемой является выбор конструкции ячейки, требования к которой для этих двух методов различны. В этой работе мы представляем первую попытку создания криогенной системы, позволяющей одновременно проводить калориметрические измерения и измерения QENS, а затем сопоставлять результаты обоих наблюдений. Исследования выполнены на нейтронном спектрометре IRIS и установке рассеяния нейтронов ISIS, рабочий диапазон температур системы составляет от 10 до 300 К. В работе представлены и обсуждены исходная конструкция системы, предварительные результаты испытаний, текущие проблемы и недостатки, а также перспективы применения.