Дослідження адсорбції та дифузії водню в кластерах заліза методом функціонала густини

Abstract

Побудовано кластерну модель взаємодії атомарного водню з поверхнею α- та γ-заліза та проведено квантово-хімічні розрахунки системи Fe–H із використанням методу функціонала густини з обмінно-кореляційним функціоналом RPBE-GGA. Отримано криві потенціальної енергії взаємодії атомарного водню з кластерами заліза ОЦК та ГЦК структури та встановлені активаційні бар’єри його адсорбції, проникнення у підповерхневий шар та міграції між тетраедричними та октаедричними положеннями кластерів. Розраховано енергії розчинення атомарного водню в різних абсорбційних місцях кластерів та виявлено стабільні енергетичні стани водню в октаедричних положеннях ГЦК кластера заліза. Проаналізовано зарядовий стан атомарного водню як на поверхні, так і в об’ємних положеннях кластерів та підтверджено механізм часткового перенесення заряду в системі залізо–водень.

Построена кластерная модель взаимодействия атомарного водорода с поверхностью α- и γ-железа и проведены квантово-химические расчеты системы Fe–H с использованием метода функционала плотности с обменно-корреляционным функционалом RPBE-GGA. Получены кривые потенциальной энергии взаимодействия атомарного водорода с кластерами железа ОЦК и ГЦК структуры и установлены активационные барьеры его адсорбции, проникновения в подповерхностный слой и миграции между тетраэдрическими и октаэдрическими положениями кластеров. Рассчитано энергии растворения атомарного водорода в различных абсорбционных местах кластеров и выявлены стабильные энергетические состояния водорода в октаэдрических положениях ГЦК кластера железа. Проанализировано зарядовое состояние атомарного водорода как на поверхности, так и в объемных положениях кластеров и подтверждено механизм частичного переноса заряда в системе железо–водород.

A cluster model of the hydrogen atom interaction with the surface of α- and γ-iron is constructed. The quantum-chemical calculations of the Fe–H system using density functional theory with the exchange-correlation functional RPBE-GGA are carried out. The curves of potential energy of the hydrogen atom interaction with iron clusters of BCC and FCC structure are calculated. The activation barriers of hydrogen adsorption, penetration into the subsurface layer and migration between the tetrahedral and octahedral positions of clusters are considered. The energy of atomic hydrogen dissolution in different absorption cluster locations is calculated. The stable hydrogen energy states in the octahedral positions of the FCC-iron cluster are detected. The charge states of the atomic hydrogen on the surface and inside the cluster bulk are analyzed and the mechanism of the partial charge transfer in the iron–hydrogen system is proved.