Электронный перенос и колебательные моды в конечной молекулярной цепочке

Abstract

Предложена статистическая квантовая дискретная модель молекулярного мостика между металлическими электродами. Развита теория проводимости в предположении, что основной вклад в перенос вносят неравновесно заселенные состояния электронного сродства молекулы. Показано, что полевая модификация состояний молекулы-перемычки наряду с эффектом кулоновской блокады приводит к подавлению электpонного переноса. Получены соотношения для электрон-вибронного взаимодействия и обсужден вклад атомных колебаний в проводимость цепочки. Рассчитаны вольт-ампеpные хаpактеpистики (ВАХ) молекулярных мостиков при различных положениях спектра молекулы относительно уровней химических потенциалов электродов. Даны объяснения наблюдаемым в эксперименте особенностям ВАХ: ступенчатой зависимости и асимметрии, а также эффекта дробного заряжения молекулы-перемычки.

A statistical quantum discrete model for a molecular bridge between metallic electrodes is proposed. A theory of conduction is developed on the assumption that the main contribution to the electron transfer is due to nonequilibrium-populated electron-affinity states of the molecule. It is shown that the field-induced modification of the states of the bridge molecule, together with the Coulomb blockade effect, leads to suppression of the electron transfer. Relations are obtained for the electron–vibron interaction, and the contribution of atomic vibrations to the conductance of the chain is discussed. The current–voltage characteristics of molecular bridges are calculated for different positions of the spectrum of the molecule with respect to the levels of the chemical potentials of the electrodes. Explanations are given for the stepped and asymmetric character of the current–voltage characteristic observed experimentally and for the fractional charging of the bridge molecule.