Эффекты локализации экситонов в наноразмерных молекулярных кластерах (J-агрегатах)

Abstract

Анализ экспериментальных результатов по низкотемпературной селективной спектроскопии и спектроскопии одиночных J-агрегатов вскрыл иерархию экситонных состояний, которые имеют место в пределах полосы поглощения J-агрегатов, а также образуются в процессе релаксации возбужденного состояния. Для J-агрегатов, которые характеризуются значительным статическим беспорядком, на длинноволновом краю полосы поглощения обнаружены сильно локализованные экситоны, которые имеют дискретный энергетический спектр, прыжковую подвижность и не подвержены сильной релаксации. За исключением длинноволнового края, в пределах полосы поглощения J-агрегатов возбуждаются делокализованные (пространственно протяженные) экситоны, которые характеризуются когерентным экситонным транспортом и являются источником автолокализованных экситонов.

Аналіз експериментальних результатів з низькотемпературної селективної спектроскопії та спектроскопії одиночних J-агрегатів розкрив ієрархію екситонних станів, які мають місце в межах смуги поглинання J-агрегатів, а також утворюються в процесі релаксації збудженого стану. Для J-агрегатів, які характеризуються значним статичним безладдям, на довгохвильовому краї смуги поглинання виявлено сильно локалізовані екситони, які мають дискретний енергетичний спектр, стрибкову рухливість та не зазнають сильної релаксації. За винятком довгохвильового краю, у межах смуги поглинання J-агрегатів збуджуються делокалізовані (просторово протяжні) екситони, які характеризуються когерентним екситонним транспортом і є джерелом автолокалізованих екситонів.

Analysis of the experimental data on low temperature selective spectroscopy and single J-aggregate spectroscopy has disclosed a hierarchy of exciton states that occur within the J-aggregate band and are formed in the course of excited state relaxation. For J-aggregates, which are characterized by a significant static disorder, strongly localized excitons are found at a long-wave edge of the absorption band. They reveal a discrete energy spectrum, jump mobility and undergo no strong relaxation. Delocalized (space extended) excitons are excited within the whole absorption band except its long-wave edge. They are characterized by coherent exciton transport and are the source of selftrapped excitons.