Radioactive enhancement of methanol conversion by zinc oxide nanoparticles

Abstract

On the example of a model system the methanol conversion on activated ZnO nanoparticles is investigated at room temperature. Activation of ZnO nanoparticles is carried out by bremsstrahlung at Egmax=22 MeV and I=500 mA. The analysis of component-phase structure and state of crystal structure of activated and of original nanoparticles ZnO was carried out by X-ray diffractometry. The transformation have been analyzed and it was shown that there were no essential changes in structure of ZnO: activated nanoparticles of zinc oxide keep monophase state and crystallinity of original state. Measurement of photoluminescence allow to suppose, that the observable increase in intensity of a luminescence in a case g-activated of ZnO nanoparticles is reached as a result of mutual amplification of action of the highly active oxygen superficial centers and Auger electrons from ⁶⁵Zn. The analysis of absorption spectra from identified of products of conversion CH₃OH at use of activated and not activated micro- and nano- ZnO as catalysts has shown, that more than 10 times the yield of these products more at use of activated nano- ZnO. In our opinion, explanation of such high activity ZnO nanopowder in methanol conversion are big ionization losses of Auger electrons near a surface ZnO nanoparticles from ⁶⁵Zn.

На прикладі модельної системи досліджена конверсія метанолу на активованих наночастинках ZnO при кімнатній температурі. Проведена активація наночастинок оксиду цинку гальмівним g-випромінюванням на прискорювачі при енергії електронів 22 МeВ і струмі 500 мкА. Методом рентгенівської дифрактометрії проведено аналіз компонентно-фазового складу і стану кристалічної структури активованих і початкових наночастинок ZnO. Проаналізовано особливості структурних перетворень в g-активованому ZnO і показано, що в структурі ZnO не сталося істотних змін: активовані наночастинки оксиду цинку зберігають монофазність і кристалічність вихідного стану. По проведеним вимірам фотолюмінесценції можна припустити, що спостережуване збільшення інтенсивності світіння у випадку g-активованих наночастинок ZnO досягається в результаті взаємного посилення дії високоактивних кисневих поверхневих центрів і Оже-електронів від ⁶⁵Zn. За результатами вивчення конверсійного перетворення метанолу в присутності в якості каталізатора наночастинок ZnO показано, що концентрація всіх ідентифікованих продуктів реакції, судячи з їхньої оптичної щільності, при використанні нанопорошку ZnO, більш ніж на порядок перевищувала вихід цих продуктів у випадку неактивованого оксиду цинку. Поясненням такої високої активності нанопорошку ZnO у конверсії метанолу є, на наш погляд, більші іонізаційні втрати Оже-електронів біля поверхні наночастинок ZnO від ⁶⁵Zn.

На примере модельной системы исследована конверсия метанола на активированных наночастицах ZnO при комнатной температуре. Проведена активация наночастиц оксида цинка тормозным g-излучением на ускорителе при энергии электронов 22 МэВ и токе 500 мкА. Методом рентгеновской дифрактометрии проведен анализ компонентно-фазового состава и состояния кристаллической структуры активированных и исходных наночастиц ZnO. Проанализированы особенности структурных превращений в g-активированном ZnO и показано, что в структуре ZnO не произошло существенных изменений: активированные наночастицы оксида цинка сохраняют монофазность и кристалличность исходного состояния. По проведенным измерениям фотолюминесценции можно предположить, что наблюдаемое увеличение интенсивности свечения в случае g-активированных наночастиц ZnO достигается в результате взаимного усиления действия высокоактивных кислородных поверхностных центров и Оже-электронов от ⁶⁵Zn. По результатам изучения конверсионного превращения метанола в присутствии в качестве катализатора наночастиц ZnO показано, что концентрация всех идентифицированных продуктов реакции, судя по их оптической плотности, при использовании нанопорошков ZnO, более чем на порядок превышала выход этих же продуктов в случае неактивированного оксида цинка. Объяснением такой высокой активности нанопорошков ZnO в конверсии метанола являются, на наш взгляд, большие ионизационные потери Оже-электронов у поверхности наночастиц ZnO от ⁶⁵Zn.